Senzorji iz kovalentnih organskih ogrodij za zaznavanje bioloških snovi v vodi

Opis projekta

Hitro odkrivanje organskih bioloških snovi v vodi je ključnega pomena pri preprečevanju bolezni, vendar se trenutno zanaša na drage in dolgotrajne biokemične, bakteriološke in virusne tehnike identifikacije. V tem projektu razvijamo nove senzorje za učinkovito odkrivanje organskih bioloških snovi, kot so fosfolipidi, beljakovine in bakterije. Na podlagi izkušenj glavne raziskovalke pri sintezi in karakterizaciji kovalentnih organskih polimerov (angl. Covalent Organic Polymers, COP) in okvirjev (angl. Covalent Organic Frameworks, COF) predvidevamo uporabo tega relativno novega razreda materialov. Luminiscenčni COFi so zgrajeni tako, da s ciljni analiti tvorijo bodisi (i) koordinacijske vezi z metaliziranimi središči organskih gradnikov, kar je LRM predhodno že pokazal v sorodnih monomernih sistemih, (ii) Meisenheimerjeve komplekse s prostimi amini v beljakovinah ali (iii) obe vrsti interakcij. Pričakujemo, da bodo interakcije med COFi in analiti povzročile spremembe v luminiscenčnih lastnostih COFov, denimo povzročile gašenje fluorescence zaradi vpliva na neprekinjeno konjugacijo v COFih. Po sintezi in karakterizaciji materialov, jih nanašamo na trdne substrate z različnimi tehnikami. Nato pa bomo sposobnost zaznavanja tako pripravljenih senzorskih platform testirali tako, da jih bomo izpostavili vodnim raztopinam micelijev, komercialnih beljakovin in nepatogenih bakterij. Reverzibilnost senzorja bomo raziskovali z vzpostavitvijo ustreznih pH pogojev ali s kompetitivno vezavo. Realizacija tega predloga temelji na raziskovalkinih izkušnjah s sintezo in karakterizacijo COPov in COFov in na strokovnem znanju LRM na področju senzorike, znanosti o površinah ter elektronskih strukturah. Financiranje tega projekta raziskovalki zagotavlja nove raziskovalne kompetence, priložnosti za mreženje, dodatne izkušnje s poučevanjem in izvajanjem znanstvenih programov za splošno javnost.

Trajanje projekta: 1.4.2021 – 31.3.2023

Financiranje: projekt je financiran iz sheme Marie-Sklodowska Curie Actions (MSCA-IF-EF-RI; šifra projekta: 101038091)

Projektna skupina

  • Dr. Tina Škorjanc
  • Prof. Dr. Matjaž Valant

Faze projekta

Prva faza: Sinteza in karakterizacija kovalentnih materialov

  • Sinteza monomerov in njihova karakterizacija [zaključeno]
  • Optimizacija sinteznih postopkov za kovalentne polimerne strukture [zaključeno]
  • Polna karakterizacija sintetiziranih materialov [zaključeno]
  • Priprava preglednega znanstvenega članka na temo senzorike [zaključeno]

Druga faza: Izgradnja senzorske platforme

  • Nanašanje sintetiziranih materialov na trdno podlago z različnimi tehnikami [zaključeno]
  • Karakterizacija materialov na trdnih podlagah [zaključeno]

Tretja faza: Prikaz zaznavanja organskih bioloških molekul v vodi

  • Eksperimenti zaznavanja bioloških organskih snovi v različnih vodnih raztopinah [zaključeno]
  • Raziskava možnosti recikliranja senzorja [zaključeno]
  • Priprava znanstvenega članka z izsledkih iz vseh treh faz projekta [zaključeno]

Skorjanc, Tina, Shetty, Dinesh, Valant, Matjaz. Covalent Organic Polymers and Frameworks for Fluorescence-Based Sensors. ACS Sensors, 2021, 6, 4, 1461–1481.

Po razširitvi sinteznih strategij za porozne kovalentne materiale v literaturi se je v znanosti o materialih začelo raziskovati učinkovitost kovalentnih organskih polimerov (angl. Covalent Organic Polymer, COP) in kovalentnih organskih ogrodij (angl. Covalent Organic Framework, COF) v aplikacijah, ki zahtevajo velike površine za interakcijo z drugimi molekulami, kemično stabilnost in netopnost. Senzorika je področje, kjer so COPi in COFi izkazali ogromen potencial in zaradi svojih prilagodljivih struktur dosegli visoko stopnjo občutljivosti in selektivnosti. V tem preglednem članku se osredotočamo na tiste kovalentne polimerne sisteme, ki uporabljajo fluorescenčno spektroskopijo kot metodo detekcije. Po kratkem pregledu fizikalnih osnov delovanja senzorjev, ki temeljijo na fluorescenci, se poglobimo v različne vrste analitov raziskanih s COPi in COFi. To zajema ione težkih kovin, eksplozive, biološke molekule, amine, pH, hlapne organske spojine in topila, jod, enantiomere, pline in anione. V tem delu razpravljamo o mehanizmih, na katerih temelji zaznavanje vsake od skupin naštetih analitov. Učinkovitost predstavljenih senzorjev primerjamo na podlagi mej zaznavnosti in konstant gašenja. Pregled se zaključi s povzetkom pregledane literature in predstavitvijo nekaterih pomanjkljivosti, ki bi jih bilo treba obravnavati pri prihodnjem razvoju fluorescenčnih senzorjev temelječih na COPih in COFih.

Skorjanc, Tina, Mavrič, Andraž, Sorensen Mads Nybo, Mali, Gregor, Wu, Changzhu, Valant, Matjaz. Cationic Covalent Organic Polymer Thin Film for Label-free Electrochemical Bacterial Cell Detection. ACS Sensors, 2022, 7, 9, 2743–2749.

Številne vrste bakterij predstavljajo grožnjo za zdravje ljudi in so odgovorne za več milijonov smrtnih žrtev letno. Razvoj hitrih, enostavnih in učinkovitih metod zaznavanja bakterijskih celic je zato izrednega pomena. V tem članku smo s pomočjo Menšutkinove reakcije sintetizirali nov kovalentni organski polimer CATN in ga preizkusili kot elektrokemijski impedančni senzor za zaznavanje bakterije E. coli. CATN ima zaradi svoje strukture pozitivno nabito površino (ζ-potencial = +21.0 mV), zato je pričakovano, da bo z negativno nabito površino bakterij tvoril elektrostatične vezi. Na z zlatom prevlečene interdigitirane elektrode smo s pomočjo elektroforeze nanesli CATN. Tako pripravljene elektrode smo nato uporabili v dvoelektrodnih meritvah elektrokemijske impedančne spektroskopije (EIS). Impedančni odziv, ki smo ga zabeležili, je bil premo sorazmeren s koncentracijo bakterij E. coli. Sistem je kazal linearen odziv vse do koncentracij 30 CFU mL–1, kar je bistveno pod ravnjo bakterij, ki povzroča bolezen. Izračunana meja zaznavnosti je bila 2 CFU mL–1. To delo je redek primer kovalentnega organskega polimera uporabljenega za to vrsto zaznavanja bakterij. Pričakovano je, da bo vzbudilo dodatno zanimanje za sintezo organskih polimerov za elektrokemijske impedančne senzorje.

Skorjanc, Tina, Valant, Matjaz.

Na povabilo urednice smo za knjigo z naslovom “Metal-organic frameworks in Analytical Sample Preparation and Sensing” prispevali poglavje “Covalent organic frameworks (COFs) for luminescent sensors”. Založnik Elsevier bo knjigo predvidoma izdal v letu 2023.

Škorjanc, Tina. Kemijska tipala. Življenje in tehnika, 2021, 72, 9, 42–50.

Poljudnoznanstveni članek o senzorjih in tipalih, ki jih srečamo v vsakdanjem življenju, vključno z zaznavali dima, alkotesti, testi nosečnosti in zaznavali pokvarljivosti hrane.

logo_msca
Flag_of_Europe.svg
Horizon 2020